准格尔矿区主采煤层中铅和硒的异常高值与成因研究
摘 要 为了研究内蒙古准格尔主采煤层中铅和硒的异常，运用电离耦合等离子体质谱( ICP － MS) 、仪器中子活化分析( INAA) 、带能谱仪的扫描电镜( SEM － EDX) 和光学显微镜对主采煤层中铅和硒的含量、赋存状态和地质成因进行了研究。实验结果表明，准格尔矿区主采6 号煤层中铅和硒的质量分数均值分别为 35. 7 × 10－ 6和 8. 2 × 10－ 6，明显高于华北煤、贵州煤、中国煤和美国煤的算术均值，其富集系数分别高达 2. 4 和 68. 1，铅和硒在该煤层中显著富集铅和硒主要赋存在方铅矿、硒铅矿和硒方铅矿中，这 3 种矿物以植物胞腔充填形式出现，属于化学沉积成因。
任德贻煤岩学和煤地球化学论文选辑
硒的氧化物(SeO2)和铅是有毒物质。燃煤排放是大气中铅和硒的主要来源之一［1］。在大量的燃煤地区产生局部的硒和铅的污染是可能的，在我国鄂西和陕南一带曾经因燃烧富硒的石煤而引起硒中毒。然而，煤中硒富集到一定程度，可以作为伴生的矿床开发利用硒在地壳中的克拉克值为0.05～0.09μg/g，在煤中的质量分数一般为2×10－6左右，世界范围内，煤中硒含量相当于探明铜矿中硒含量的80倍，如果经济可行，煤中硒是巨大而长期可利用的资源［2～4］。对煤中铅和硒等微量元素的含量、赋存状态和地质成因等方面已有较多的报道［2～9］。Finkelman［1］、唐修义和黄文辉［10］分别提出了美国和中国煤中铅和硒的平均含量。代世峰等［3］和Dai等［11］提出了中国华北和贵州煤中铅和硒的背景值。Finkelman对煤中铅和硒的赋存状态进行了详细讨论［12］Hower等［13］和Dai等［14］对煤中铅和硒富集机理进行了研究。本文基于对内蒙古准格尔主采煤层中铅和硒硫化物矿物的新发现，对该煤层中铅和硒的含量、赋存状态和地质成因进行了研究。
一、地质背景和样品的采集
内蒙古准格尔矿区地处鄂尔多斯盆地的东北缘，它是鄂尔多斯盆地煤层最富集的地带，也是沉积相变最明显的地带，上石炭统太原组石灰岩在矿区内全部尖灭，逐渐相变为陆源碎屑岩。准格尔矿区的含煤地层包括上石炭统本溪组、太原组和下二叠统山西组，含煤岩系总厚110～160m，之底为中奥陶统石灰岩，之上为下石盒子组、上石盒子组、石千峰组、刘家沟组等非含煤地层。该区主采煤层6号煤位于太原组的顶部，平均厚度为30m，是在三角洲沉积体系的背景下形成的一巨厚煤层［15］。
按照GB482-1995和MT262-91的采样规范，对准格尔矿区黑岱沟矿6号煤层煤样进行了分层样品的采集。煤层自上而下的编号为ZG6-1，ZG6-2，ZG6-3，ZG6-4-1，ZG6-4-2，ZG6-5和ZG6-6，它们所占的厚度比例分别为:9.6%，11.3%，8.2%，24.3%，31.5%，6.4%和8.5%。用电离耦合等离子体质谱(ICP－MS)测定煤中的铅，用仪器中子活化分析(INAA)测定煤中的硒用带能谱仪的扫描电镜(SEM-EDX)和MPV-III显微镜光度计对矿物中的元素含量和形貌特征进行测定和观察。
二、煤中Pb和Se的含量
表1列出了准格尔矿区主采6号煤层各分层的铅和硒的含量，以及根据各分层所占的厚度比例，计算出的加权均值。从中可以看出，6号主采煤层铅和硒质量分数的加权均值分别为35.7×10－6和8.2×10－6，富集系数分别为2.4和68.1。其中铅和硒在ZG6-3分层中含量最高，质量分数分别为62.2×10－6和14.9×10－6。6号煤层铅和硒的含量远高于华北煤、贵州煤、中国大部分煤和美国大部分煤的算术均值(表1)。铅和硒在准格尔主采煤层中显著富集。
表 1 准格尔矿区 6 号煤层中的铅和硒
注:EF为富集系数。
Swaine认为世界大多数煤中铅的质量分数为2×10－6～80×10－6，硒的质量分数的平均值为0.2×10－6～4×10－6［16］。Finkelman统计的美国7469个煤样品中铅的质量分数算术均值为11×10－6，最高值为1900×10－6，7563个煤样品中硒质量分数算术均值为2.8×10－6，最高值为150×10－6［1］。唐修义和黄文辉提出中国多数煤中煤中铅的质量分数为3×10－6～60×10－6，算术平均值为14×10－6煤中硒质量分数范围为0.1×10－6～13×10－6，算术均值为2×10－6［10］。代世峰等认为中国华北晚古生代煤中铅的质量分数背景值为18.32×10－6，硒的质量分数背景值为2.01×10－6［3］。Dai等(2005)估算的贵州西部晚二叠世煤中铅的质量分数算术均值为15×10－6，硒的质量分数的算术均值为1.7×10－6［11］。
三、煤中铅和硒的赋存状态与成因
由于铅具有亲硫性，因此，煤中铅大多与煤中的硫化物矿物(方铅矿、硒方铅矿、黄铁矿、白铁矿、黄铜矿)有关，并且已经被很多的微区分析结果所证实。煤中铅和硫化物相关，这一可信度为8［12］。铅亦具有亲氧性，它能以类质同象形式出现在含K，Ca的造岩矿物之中，也可形成氧化物。6次配位的Pb2+离子半径为118～132pm，与Sr2+离子半径(112～127pm)、Ba2+离子半径(134～143pm)及K1+的离子半径(133pm)相近，可相互置换，也可部分置换Ca2+(离子半径为99～106pm)。铅也能够被黏土矿物、有机质等吸附，因此在黏土矿物、有机组分中以及部分碳酸盐矿物中都可以富集铅。
煤中硒的赋存状态非常复杂。Finkelman(1994)指出，硒的赋存形式主要是有机结合态，其次是硫化物结合态和硒化物，其余部分可为可溶态和可交换态硒，同时提出，当前煤中硒的赋存状态的置信度为8(最高为10)［12］。Swaine和Goodarzi(1995)认为，煤和富硒黑色页岩中，硒主要以有机结合态和硫化物结合态存在［17］。Huggins和Huffman(1996)认为，新鲜煤中硒主要以元素硒和有机结合态存在，而煤一旦暴露于空气中，元素硒易即氧化［18］。另外，煤中硒可以被黏土矿物吸附［19－21］。代世峰等(2003)用逐级化学提取实验方法对峰峰矿区煤样进行研究，发现硒的赋存状态主要以硫化物结合态和碳酸盐结合态为主，硅铝化合物结合态占一定比例，其他状态的含量很低［19］。
在扫描电镜和光学显微镜下，发现在准格尔主采6号煤层中有铅的硫化物矿物存在，光学显微镜和扫描电镜下，这些硫化物矿物呈亮白色(图1和图2)，在SEM-EDX下(4000倍)有空腔结构(图3)。
图 1 硒方铅矿充填在植物胞腔中( SEM)
图 2 硒方铅矿充填在植物胞腔中( 反射单偏光)
图 3 硒方铅矿的内部空腔结构( SEM-EDX)
SEM-EDX成分测试结果表明，在硒方铅矿中(PbSeS)，w(Pb)为71%，w(Se)为19%，w(S)为6%，其他杂质元素占4%在方铅矿中(PbS)，w(Pb)为76%，w(S)为18%，其他杂质元素占6%在硒铅矿中，w(Pb)为72%，w(Se)为20%，w(S)为5%，其他杂质元素占3%。这3种矿物以ZG6-3中含量最高。它们均亦胞腔充填形式存在(图1和图2)。这3种矿物是该煤层中铅和硒的主要载体。Dai等(2005)认为准格尔煤中的这3种矿物属于热液成因［22］，但作者认为，该煤层中的硫化物矿物(方铅矿、硒铅矿和硒方铅矿)应属于化学沉积成因，主要依据如下:
(1)煤中没有发现脉状黄铁矿或其他热液矿物，含铅矿物均为浑圆形或充填胞腔形。古陆区白云鄂博群富铅(35μg/g)，同时局部有方铅矿脉，含铅矿物发生氧化分解后，铅可以被带入到泥炭沼泽中。
(2)煤的镜质组最大反射率(Ro，max)仅为0.6%，表明本矿区难以证明受到高地温或热液作用的影响。在该煤层中亦未发现其他热液成因的矿物和热液证据。
(3)这3种硫化物矿物的赋存状态，即它们充填在植物的胞腔中，可以排除它们属于陆源碎屑成因的可能性。
(4)含铅矿物的元素组成较复杂，存在系列过渡:方铅矿-硒方铅矿-硒铅矿，还有铅、铜、铁的硫化物矿物(Pb0.47Cu0.29Fe0.24)S0.55。
(5)在所有的含铅矿物中都有相当数量的Al，Si等造岩元素，SEM－EDX测试结果表明，硒方铅矿中w(Al)为1.4%，w(Si)为0.40%。杂质元素以Al为主、Si次之的特点与煤中基质镜质体伴生元素组成所反映的泥炭沼泽介质是一致的，也可作为方铅矿等含铅矿物化学沉积成因的佐证。
四、结论
(1)鄂尔多斯盆地东缘准格尔矿区主采6号煤层中铅和硒显著富集，质量分数均值分别为35.7×10－6和8.2×10－6，明显高于华北煤、贵州煤、中国煤和美国煤中铅和硒质量分数的算术均值。
(2)6号煤层中的铅和硒主要赋存在于方铅矿、硒铅矿和硒方铅矿中，这3种矿物以植物胞腔充填形式出现，可能属于化学沉积成因。
(3)硒属于分散元素，但在准格尔6号主采煤层中相对富集，是地壳克拉克值的68.1倍，可能是属于新型的伴生矿床类型，其潜在的工业利用价值值得关注。
致谢:感谢中国矿业大学(北京)代世峰博士对硫化物矿物的深入讨论和对本工作的大力支持。
参 考 文 献
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Analysis of anomalous high concentration of lead and selenium and their origin in the main minable coal seam in the Junger coalfield
LI Sheng-sheng1，2，REN De-yi2
( 1. State Administration of Work Safety，Beijing 100713，China
2. School of Resources and Safety Engineering，China University of Mining ＆ Technology，Beijing 100083，China)
Abstract: The concentration，occurrence，and geological origin of lead and selenium in the main minable coal seam from the Junger coalfield w ere studied using inductively coupled plasma mass spectrometry ( ICP-MS) ，instrumental neutron activation analysis( INAA ) ，scan- ning electron microscope equipped w ith an energy － dispersive X-ray spectrometer ( SEM - EDX) ，and optical microscope. The results show that the average concentrations of Pb and Se are as high as 35. 7μg / g and 8. 2μg / g，respectively，w hich are much higher than those of coals from North China，Guizhou，China，and USA. In addition，their enrichment factors are up to 2. 4 and 68. 1，respectively. Lead and selenium are significantly enriched in the seam. Lead and selenium mainly exist in galena，clausthalite，and selenio － galena w hich occur as cell － filling of coal － forming plants and are of chemical － sedimentary origin.
Key words: coalleadseleniumsulfide mineralsJunger coalfield
( 本文由李生盛、任德贻合著，原载《中国矿业大学学报》，2006 年第 35 卷第 5 期)
1、有灰尘有铅水、蔬菜没洗净会残留铅扫地扬起灰尘铅易吸入。
2、些马口铁制食品罐头焊缝处采用铅锡焊作焊料导致罐头含铅量较高长期食用会引起铅毒调查表明长期过量喝饮料孩子血铅水平偏高因有些易拉罐虽用铅锡焊含有少量铅长期过多饮用会孩子体内累积。
3、某些餐具(陶瓷彩釉)含铅颜色越鲜艳含铅量越高街边摊贩出售瓷具无质量要求(大厂家有严格质量标准溶性铅较低)能作餐具。
4、煤炭燃烧时会释放铅、汞等有害物质。
5、老式水管(镀锌管)接头含铅量较高而目前较多采用PVC管(聚氯乙烯塑料)制造时需加硬化剂而硬酯酸铅便宜硬化剂因此PVC管含铅量较高因水PH值较低铅易释放。
6、百页窗、塑钢门窗也PVC材料太阳曝晒铅易析出7、有些蜡笔和油画棒含铅量也较高。
拓展资料铅
铅为化学元素，其化学符号是Pb(拉丁文Plumbum英文lead)，原子序数为82，是原子量最大的非放射性元素。
煤烟就是烟 会刺激眼睛流眼泪 如果吸入大量煤烟 还可能会导致气管炎 咳喘或者肺气肿 这都是烟刺激的 只要脱离环境 就会改善 偶尔一次问题不大
吸入大量煤灰会粉尘导致尘肺病 这可以说是一种不治之症 几乎只能依靠预防 预防的办法很简单 就是佩戴专门的防尘口罩 勤换过滤片 减少粉尘的吸入 要注意 平常的纱布口罩没有效果
煤气 有毒的成分是一氧化碳 人吸入就会中毒 轻度中毒的症状就是头痛眼花 口唇青紫 指甲下乌黑 如果能立即转移到空气新鲜的地方（吸氧气更好） 症状就会缓解 如果中毒严重 可能还需要高压氧治疗 一氧化碳中毒一般出现在煤炉取暖烟囱堵塞的情况 在燃烧的锅炉房极少见
煤在能源结构中占有如此“显赫”的地位，应该会受到人们的喜爱吧。可是，长期以来，石油勘探人员却对在油气勘探中遇到的煤层或含煤地层感到十分恼火。这是因为在很长一段时间里，人们一直认为煤与石油是一对相互对立的“冤家”，即成煤环境下不适于生成石油。于是，石油勘探工作者一旦证实自己正在从事勘探的沉积盆地是一个含煤盆地，或者某一个勘探层系属于含煤层系的时候，勘探石油的工作往往不是被终止就是放缓了勘探的速度。
其实，在中外大量的文献中，都曾记载过在开采煤的过程中发现少量石油的消息。但这些现象并未引起石油地质界的重视。含煤盆地或含煤地层与石油无缘的观念束缚了几代石油地质工作者的思想。
人们对自然界的认识是无止境的。20世纪60—80年代，经过几代石油与地矿工作者的努力，终于在澳大利亚、新西兰、加拿大、印度尼西亚等国家相继发现了典型的由煤层或含煤地层形成的油田。
煤为什么可以形成石油而以前又不为石油地质学家所重视呢？从理论上讲，石油主要由水中低等生物（包括浮游植物（藻类）和浮游动物）经过地球化学、生物化学、热变质等作用后形成的；煤炭则主要是由陆生高等植物经过煤化作用形成的。从本质上讲，两者的“母质”都是生物有机质，可以称为“同源”。那么，煤与石油之间会有什么关系吗？
在显微镜下，可以识别出煤中三大类基本有机成分：镜质组（主要源于植物的木质素和纤维素）、隋质组（植物组织经过丝碳化作用形成的富碳成分）和壳质组（植物的孢子、花粉、角质层、木栓质体、基质镜质体等构成的富氢成分）。其中，镜质组和壳质组是生成石油的主要物质。
科技人员经过模拟试验发现，主要存在于树皮之中的高等植物的木栓质体和主要由高等植物的木质纤维组织形成的腐殖质，在温度和压力尚不太高的条件（石油地质学上称之为“低熟阶段”）下，便可以形成石油和天然气，这是地层中主要的产油气阶段。而存在于煤中的一些组分则要在温度和压力进一步增加的条件下才可能生成石油。在荧光显微镜下观察，煤确实形成了石油，在煤块内部的裂纹和孔孔洞洞中，可以看到许多发出强烈荧光的物质，这是煤在排出轻质组分液态烃以后残留下的重质沥青。这种现象证明煤不仅生成了石油，而且还排出了煤层之外。多年的石油地质学与煤岩学研究表明，如果煤中的木栓质体含量达3%以上，就可以成为具有生油能力的油源岩。
由于煤生成的石油的物理和地球化学特征十分明显，所以很容易被识别。煤生成石油以后，重质部分往往会因煤中孔孔洞洞所产生的强大吸附力而被滞存在煤内，轻质部分则相对较容易被排出，所以由煤或含煤地层所形成的石油大多是高品位的轻质油。
然而，由于煤的吸附性较强，而且煤中大量存在微孔隙，使得煤中生成的石油比在岩石中生成的石油更难排出，这也是在全世界范围内有难以计数的煤矿，但却较少有煤成油田的主要原因之一。
我国的煤炭贮藏量极为丰富，多年来的煤产量一直居世界首位。据不完全统计，我国石炭—二叠系、侏罗系和古近—新近系三大主要产煤地层的分布面积占我国陆地面积的1/8。近年来，在新疆吐鲁番—哈密盆地找到的新疆第三大油田——吐哈油田就是一个含煤地层生成石油和形成油藏的实例。
煤不但可以生成石油，更可以生成丰富的天然气。由于甲烷的分子附着力极强，而且煤内的孔隙空间又具有强大的容积，所以与常规的砂岩储层相比，煤的储气量更大，往往可以达到砂岩储层的两倍以上。
根据我国境内已发现的200多个类型不同、面积不等的含煤盆地的推算，埋藏深度小于2000米的煤炭资源量可达5.0882万亿吨，如果按每吨煤平均含气7.14立方米计算，由煤产生的天然气资源量可达33.6万亿立方米，约合159.6亿吨可采原油。
当然，在国内外的研究人员中，也有对煤成油持断然否定态度的。在我国石油地质界比较公认的观点是：煤可以生成石油，但要形成具有工业意义的大油藏，主要贡献者应该是夹在煤层之间的那些富含有机质的泥质岩，即含煤岩系。
人类可以造出石油吗？
对于这个问题，答案是肯定的。而且，人造（人工合成）石油的研究几乎是与天然石油的工业开发同步开展的。从20世纪初开始，人类一方面日益加强对地下石油的勘探开采，另一方面也在锲而不舍地寻找人造石油的有效途径。尤其是那些缺乏天然石油资源的国家，对人工合成石油的研究特别有兴趣。
在众多的发明专利中，由德国化学家弗?费希尔（Fischer）和汉斯?托罗普希（Tropsch）于1923年创立的弗—托合成法已经受了历史的考验，是目前依然在使用的人工合成石油方法。在第二次世界大战期间，德国的科技人员用这种方法实现了每年为法西斯德国提供100万吨合成油的创举。1955年此法传入南非，目前南非的合成能力已高达650万吨/年。
弗—托合成法是以氢和一氧化碳（或二氧化碳）为原料，在以铁为催化剂的作用下合成烃类。它的化学反应机理类似于植物的光合作用，即通过一氧化碳（或二氧化碳）的催化加氢作用和还原聚合作用形成有机化合物。
日本最近研究出了一种把海水转变为石油的方法。他们发明的方法有七道工序：①制备含碳元素的有机碳化物；②制备碳化物（碳与电负性比自己小的金属元素结合成的二元化合物）；③制造有机碳素物质；④制造有机铅物质（含铅的有机碳化合物）；⑤人工石油原料；⑥粗制的人工石油原料；⑦提纯人工石油产品。
这种方法的优点是价廉，原料来源极为丰富，制成的油料适用于汽车的发动机等，无疑，这是一种意义重大的方法。
不久前，美国太平洋西北巴特尔实验室提出了一种利用污泥制造石油的简易方法。他们先把下水道和河道中的污泥进行浓缩，至少使其体积减少到以前的20%。然后加入强碱，在加压的条件下，把这种污泥与强碱的混合物转化成石油类物质，然后再加工成燃料油。
加拿大和德国的科学家们发明的“低温转变法”也能把污泥转化为石油物质。这种制造过程还能得到30%浓度的昂贵的脂肪酸。这是一种成本低且有利于环保的方法，已引起许多国家工业部门的重视。试想一下，一旦那遍布全球、取之不尽、用之不竭的污泥经过工艺处理，可以变为宝贵的石油，该是一件令人多么激动的事情啊！
近代地球化学研究已经证实，藻类是生成石油的重要物质，所以从理论上讲，含有丰富油脂的藻类是可以用来制造石油的。美国太阳能研究所的科研人员就研制成功了这种技术。用此法生产出的石油主要成分是汽油。它是将藻类通过裂化和酪基转移反应转化为汽油及其他油类。这是一种比较昂贵的制造石油技术，有人在20世纪90年代后期曾估计用这种方法制成的汽油价格可高达近500美元/吨。
生物化学专家估计，每克小球藻可以提供22千焦耳的能量。因此，随着科学技术与工艺水平的提高，开发利用藻类能源有着十分广阔的前景。
在广大的农村地区，人们大多把木材或草木、庄稼秆之类的植物纤维素直接燃烧，这不但热值不高，利用率低，而且污染环境。人们在想方设法提高这类物质的利用率时，发现可以用它来制造石油。
20世纪90年代初，英国科学家通过发酵加工并结合一些化学方法，将新鲜的青草等植物纤维素转化为燃料油。巴西人已经用发酵的方法从甘蔗中获得了燃料，大约可以从1吨甘蔗中产生65升纯度达96%的酒精和其他燃料油。
在我国广东省的茂明和东北的抚顺，人们早已开展了在高温、高压催化剂的条件下，从富含有机质的黑褐色油页岩中提取石油的方法，这也应属于一种人工制造石油的方法。
从目前已经实现的方法来看，我国制造石油的原料十分丰富，价格低廉，这些方法对于缓解我国能源紧张局面无疑将会发挥重要的作用。
除此之外，人造石油还有一个重要而丰富的物质来源——煤炭。在400℃高温和50～300大气压下，将煤粉与氢气混合，经过化学反应之后，煤粉几乎能完全变成液态的人工合成石油。这种合成石油与天然石油没有多大的区别。这就从理论与实践上证实了人造石油的可能性。
许多国家都十分重视用煤炭生产石油，早在20世纪30年代，苏联就开始研究煤炭的加氢反应，苏联学者还采用了先将煤气化，然后在有催化剂存在的情况下使煤气液化成油的方法。在80年代后期，欧洲国家用煤炭合成石油的成本要比当时天然石油的成本高0.5倍，但若改进工艺、扩大生产，二者则有望持平。
国际能源专家认为，石油在现代化大规模企业中的用途与用量都在不断增长，依靠蕴藏量极为丰富的煤炭作原料扩大液体燃料生产应该是适宜的。有的专家甚至估计，到21世纪中叶，煤造石油也许将取代天然石油，当然这种“取代”的速度也将取决于石油探明储量的增加速度、现代化工技术的发展以及全球国际政治格局的变革等因素。
