煤中汞及其对环境的影响
摘 要 本文简要综述了煤中汞的分布规律、赋存状态、成因及燃烧过程中迁移转化和对环境的影响。
任德贻煤岩学和煤地球化学论文选辑
汞是人类无需的有害元素。煤燃烧是大气中汞污染的重要来源之一［1］。汞蒸汽有毒，元素汞在厌氧甲烷合成细菌作用下可以转化为毒性更强的甲基汞［2］。近年来煤燃烧产生的汞对环境污染已引起世界许多国家的高度重视。汞是煤中潜在毒害微量元素中关注最多的元素之一［3，4］。
一、煤中汞的分布
任德贻等分析认为，中国煤中汞几何均值为0.579μg/g，高于美国煤和世界煤［5］。
张军营根据现有资料及自己测试结果，得出中国煤中汞含量高于世界煤，但并非高于美国煤。中国煤中汞含量分布很不均匀，东北、内蒙、山西等煤中汞含量比较低，向西南到贵州、云南汞含量增加，煤中汞有自北向南增加的趋势(表1)［6－8］。中国煤中汞含量最高区主要分布于贵州黔西断陷区，区内晚二叠世煤中汞含量算术均值为1.094μg/g，晚三叠世煤中汞含量算术均值为1.611μg/g［9］。Belkin等在区内兴仁煤中发现含汞高达55μg/g［10］。
表1 煤中汞含量
二、煤中汞的赋存状态
由于汞的易挥发性及煤中低含量(通常<0.5μg/g)给汞的赋存状态研究带来一定的困难。Finkelman［11］用浮沉实验及单矿物分析表明汞主要分布于无机组分中，并在煤中发现了含汞的硫化物和硒化物。Cahill和Shiley在煤中发现方铅矿中含汞。Dvornikov提出煤中汞以下列三种形式存在:辰砂、金属汞和有机汞化合物［12］。但大部分汞以固溶物形式分布于黄铁矿中［7～13］，尤其是后期成因的黄铁矿中［11］。笔者在分析黔西南煤中不同成因的黄铁矿中汞的分布更证实了这一点。黔西南低温热液成因的黄铁矿中汞含量比同生结核状黄铁矿中汞含量高的多，黄铁矿中汞的分布具明显的不均匀性，煤层中局部黄铁矿中汞含量大于150μg/g［9］。
赵峰华［14］用逐级化学提取分析煤中汞的赋存状态，水溶态和可交换态占10.84%～90.91%，碳酸盐和氧化物态占0～32.52%，腐植酸和富里酸结合态占0～24.59%，有机态占0～41.62%，进入矿物晶格的汞占0～9.09%，不同煤中变化很大。冯新斌等［8］也用此方法分析贵州煤中汞的赋存状态，水溶态、可交换态、碳酸盐及氧化物表面结合态的含量都很低，煤中绝大部分汞(平均83.3%)赋存于被硝酸浸取的物相中，主要是黄铁矿。张军营分析贵州煤，水溶态和可交换态汞占20.97%～31.58%，含量较高与煤氧化有关，有机态汞仅个别样品中检到，硫化物结合态汞含量较高。
煤中汞主要以固溶物分布于黄铁矿中，也可能有部分微细的独立汞矿物分布于黄铁矿和有机组分中，真正与煤大分子结合的有机汞的存在目前仍缺乏有力的证据。
三、煤中汞的成因
汞在地壳中总储量达1600亿t，但整个地壳中汞99.98%呈稀散状态。汞是稀有的分散元素，地壳中汞含量平均为77ng/g，煤中汞含量相对富集。不同植物中汞含量差别很大，陆生植物中汞含量为0.0002～0.086μg/g，水生和湿地植物中汞含量为<0.01～2.2μg/g，浮游生物中汞含量为0.01～3.8μg/g，淡水藻中汞含量为0.53～25μg/g，海洋藻类中汞含量为0.003～20μg/g，苔藓植物中汞含量为0.06～13500μg/g［15］。因此不同的成煤植物形成的煤中汞含量有差别。由于汞的电离势高，高电离势决定了汞易变为原子的特性，因此汞易迁移，难富集。这样陆源物质不同对煤中汞含量变化影响，主要是影响泥炭沼泽介质中汞的浓度，从而影响泥炭沼泽中成煤植物中汞的含量，以及同生硫化物中汞的含量。后期地下水淋溶作用可使部分汞沉积于煤层裂隙的后生矿物中。周义平［7］分析云南煤，提出后期热液矿化引起部分煤中汞含量明显增高。笔者分析黔西南煤中汞时，发现低温热液是部分煤中汞的主要来源。周义平［7］提出煤中汞的成因类型:①陆源沉积型②后期热液矿化型。张军营分析贵州黔西南地区煤中汞的成因，提出煤中汞富集的成因类型主要是低温热液矿化型和风化淋溶富集型［9］。
四、煤利用过程中汞的迁移转化
Nriagu和Pacyna［1］估算煤燃烧排放的汞量，火电工业排放155～542t/a，工业及民用燃煤排放495～2970t/a。汞极易挥发，Finkelman［16］认为汞在150℃开始挥发，分析Argonne煤时，煤550℃灰化，汞40%～75%挥发［17］，煤燃烧过程中大部分汞进入大气中。煤飞灰中富集汞，飞灰颗粒越细含汞量越高，90%以上的汞存在于<0.125mm粒径的飞灰中［6］。层燃炉汞进入大气中占56.28%，飞灰中占26.87%。底灰中占16.85%，煤粉炉直接进入大气中汞含量更高，为69.67%。Swaine［18］分析澳大利亚煤，煤中汞含量为0.017～0.046μg/g，底灰中为<0.005～0.025μg/g，除尘器灰中(inlet)为0.02～0.06μg/g，平均0.04μg/g，飞灰中(outlet)为0.17～0.22μg/g，平均为0.20μg/g，也表明飞灰中明显富集汞。不同国家褐煤、烟煤飞灰中汞含量见表2、表3。
表2 烟煤飞灰中汞含量
(据Swaine，1995)
表3 褐煤飞灰中汞含量
(据Swaine，1995)
陈嘉春分析了不同炉型中汞的富集因子(表4)。粒度越细，汞的富集因子越高，进一步证明了飞灰中汞的分布特征。杨月娥对山西、甘肃、四川、内蒙、青海部分冲灰水中汞的含量进行了分析，范围为<0.05～0.56μg/L，均值为0.3μg/L。谢建伦等分析烟尘中汞，平均含量为1.06μg/g，范围在0.15～2.31μg/g(21个样品)［19］。
表4 不同炉型中汞的富集因子
烟气中汞包括气相汞和固相汞。有元素汞，亚汞(Hg2+2)和二价汞(Hg2+)。亚汞在烟气和大气中不稳定，无机Hg2+比较活泼，溶于水。有机Hg2+形成共价C-Hg键，也易挥发。Rizeq等［20］系统分析了煤在燃烧过程中煤中汞的转化。气相汞在<400℃温度下以HgCl2为主，>600℃温度以元素Hg为主，400～600℃，二者共存。此外在温度高于400℃以上，有少量HgO存在(见下图)。
图 不同温度下汞的形态
五、煤中汞对环境的影响
大气中汞的本底含量为1～10ng/m3。我国规定居民区大气汞的最高允许含量为300ng/m3。研究表明大气中汞的含量一直在增加。
日本城市大气中含汞10～15ng/m3，沿海工业城市为130～420ng/m3。美国城市大气中粒子状汞含量为30～210ng/m3，以蒸汽状态存在的汞为1～5ng/m3，大工业城市大气中总汞含量接近1000ng/m3［21］。
燃煤、燃油都是大气汞的主要来源。大气中汞随液相、固相沉降地面，进入水体和土壤中。汞蒸汽在有氧存在的水环境中会被氧化为Ⅱ价汞离子。汞(Ⅱ)在水溶液中能够与有机物质形成各种络合物和螯合物。环境中任何形式的汞均可在一定条件下转化为剧烈毒性的甲基汞，且易为生物所积累。甲基汞对巯基有高度的亲和性，能使含有半胱氨酸的蛋白质中毒。
由于汞极易挥发，煤燃烧过程中汞难以控制，而且进入环境中的汞会产生长期的危害，汞污染治理困难，主要是要控制其排放标准，因此应控制高汞煤的直接利用。
参 考 文 献
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Mercury in Coal and Its Effect on Environment Zhang Junying Ren Deyi Xu Dewei Zhao Fenghua
( China University of Mining and Technology，Beijing 100083)
Abstract: Recent studies indicate that the mercury in Chinese coal is higher than in world coal. The content of mercury in coal increases from north to south in China. In this paper，the current status of research on this subject is generalized from aspects such as: the distributions， the occurrences，the origin of mercury in coal，its fate and translation in coal combustion and its effect on the environment.
Key words: mercurycoaldistribution and occurrencefate and translationeffect on environment
( 本文由张军营、任德贻、许德伟、赵峰华合著，原载《环境科学进展》，1999 年第 7 卷第3 期)
0.11-3.304μg/g。在国家地质勘察网探查中表明东北煤汞的含量是0.11-3.304μg/g，平均值0.54μg/g，明显高于世界煤中汞，稍低于淮南煤中汞。汞（Mercury，Hydrargyrum）是一种过渡金属元素，别名水银。
1.
原子吸收法:采用原子吸收光谱仪,利用原子吸收法测定煤中的汞含量,可以快速、 准确地测定汞的含量。
2.
电感耦合等离子体质谱法:采用电感耦合等离子体质谱仪,可以快速、准确地测定煤 中汞的含量。
3.
吸附测定法:采用吸附剂,将汞离子吸附在吸附剂上,然后用原子吸收光谱仪测定吸 附剂上汞离子的含量,可以准确地测定煤中汞的含量。
4.
化学分析法:采用化学分析方法,用硝酸银酸溶液溶解煤样,然后用原子吸收光谱仪 测定汞的含量,可以准确地测定煤中汞的含量。
基于前人测试资料及对部分空白区补采样品的测试分析成果，讨论我国煤中As等17种有害微量元素的含量水平。所依据的资料来自各大聚煤区228个煤矿（井田）335个煤层样品中17种有害微量元素含量的2317个数据（表2-13，异常高值的数据计算平均值被包括）。其中，砷294个，铅126个，汞67个，镉109个，铬191个，硒143个，氟112个，氯135个，镍121个，锰107个，钴169个，钼145个，铍70个，锑96个，铀200个，钍175个，溴57个。同时，还利用了我国21个石煤、碳沥青和黑色页岩样品中17种微量元素含量数据136个（表2-14）。
表2-13 中国多数煤中As等17种有害微量元素的含量水平 （wB/10-6）
表2-14 我国南方石煤、炭沥青和黑色页岩（Z—P1）中17种有害微量元素的含量 （wB/10-6）
与国外资料（表2-15）对比，中国煤中，除As，F，Cl，Mn，Th，Br之外，其他11种元素平均含量与美国煤中相应元素含量平均值相差不大，除Pb，Hg，Cl，Mn，U之外，其他12种元素平均含量与世界煤中相应元素平均含量基本相同。美国是世界上对煤中微量元素研究最为详细、且数据积累最多的国家。本次研究得出的我国煤中多数有害微量元素平均含量与美国煤及世界煤对应元素含量相近。这一方面说明本项目统计的数据对我国煤是有代表性的，另一方面也表明随样品个数的增多，各国煤中微量元素平均含量趋于接近。先前我国对煤中As的研究多集中于西南高As煤或As引起危害的地区，这正是造成中国煤中As含量普遍较高假相的重要原因。
表2-15 中国煤中As等17种有害微量元素平均含量与有关研究结果比较 （wB/10-6）
注：美国煤据Finkelman（1993）；世界煤据Valkovic（1983），带*的元素据Юдович（1985）；地壳丰度据刘英俊等（1984）。
与地壳丰度（表2-15）相比，我国绝大多数煤中As，Pb，Hg，Se，Cl，Mo，Sb，U，Br含量较高。特别是煤中Hg，Se及Sb的含量与相应元素地壳丰度之间存在的数量级差异，在煤利用过程中应该引起特别关注。
地理位置不同，煤中有害微量元素含量也不尽相同。对比华南与华北煤中有害微量元素的平均含量（表2-13；图2-5），发现华南多数煤中As，Cd，Mo，Be，Sb，U的平均含量明显高于华北煤，Mn的平均含量明显低于华北煤，而Pb，Se，F，Cl，Co，Th，Br在两大区煤中的含量相差不大。
图2-5 华南与华北煤中元素含量平均值对比
就我国南方震旦纪至早二叠世石煤、炭沥青和黑色页岩来看，As，Pb，Hg，Cd，Cr，Se，F，Ni，Co，Mo，Be，Th，U，Sb等有害微量元素的算术平均含量显著高于全国煤中相应元素的含量平均值（表2-14）。
通常主要利用煤层气组分特征及其同位素特征来鉴别煤层气。
(1)相同成熟度，煤层气的甲烷碳同位素比油型气偏重。在Ro，max=0.50%～2.5%之间，δ13C1>－30‰是煤层气，－43‰～－55‰≤δ13C1≤－30‰是油型气。
(2)煤层气比油型气的甲烷同系物的同位素重。
δ13C2>－25.1‰，δ13C3>－23.2‰为煤层气
δ13C2<－28.8‰，δ13C3<－25.5‰为油型气
δ13C2为－28.8‰～－25.1‰和δ13C2为－25.5‰～－23.2‰，大部分为煤层气，但也包括部分混合气。
(3)煤化作用早、中期(Ro，max=0.5%～1.35%)以成气作用为主、成油作用为辅，形成的是煤层气。
(4)煤成油具明显的姥鲛烷优势，姥鲛烷/植烷(Pr/Ph)=0.68～11.6，其中绝大多数大于2.1，而I、Ⅱ型干酪根生成原油的Pr/Ph=1.43，煤层气为姥植均势。
(5)煤层气的汞含量比油型气高，煤层气含汞约80mg/m3，油型气的汞含量约为7mg/m3。
(6)不同成因的煤层气其碳同位素不同，可以用甲烷碳同位素来区分煤层气的成因。通常生物成因甲烷δ13C1值一般为－55‰～－90‰而热成因甲烷δ13C1值一般>－50‰(图4－10)。
图4－10煤层气中CH4和CO2的碳同位素特征图 (据Scott，1993)
UDC 616-07：614.73 GB 6989-86
总汞量的测定方法
D.1原理
汞蒸气对波长253.7nm的紫外光具有强烈的吸收作用，试样经适当处理后，将各种形态的汞转变成汞离子，用氯化亚锡将汞离子还原成元素汞，再用测汞仪进行测定，汞浓度与吸收值成正比。
D.2方法一
加氧燃烧-冷原子吸收法。
D.2.1仪器
a.测汞仪（F一732型）。
b.管式电炉。
D.2.2试剂
D.2.2.1 30％氯化亚锡：取30g氯化亚锡（SnCl2·2H2O）溶于100ml 1N硫酸溶液中，或加10ml浓盐酸，溶解后用去离子水稀释至100ml（发黄的氯化亚锡不能用）。
D.2.2.2吸收液：2％高锰酸钾溶液和10％硫酸溶液，临用时等体积混合。
D.2.2.3汞标准液：a.汞标准贮备液：称取二氯化汞（分析纯）0.1354g，用1N硫酸溶解并稀释至100ml。此溶液1.00ml等于1.00mg汞。B.汞标准使用液：用1N硫酸把贮备液稀释成1.00ml含有0.10μg汞。此溶液使用前配制。
D.2.3分析步骤
D.2.3.1样品处理：准确称取处理好的发样0.1～0.2g置于石英舟中（上盖一小块滤纸），将石英舟放入管式电炉的石英管里，石英管的一端与氧气瓶连接，另一端与盛有20ml吸收液的吸收管连接。如下图：
将炉温控制在750±50℃通氧气（流速2L/min），分段燃烧3min，样品中的汞富集于吸收液中，备作测定。 D.2.3.2测定：准确吸取一定体积吸收液（燃烧后的）于汞反应瓶中，加入2m1 30％氯化亚锡溶液后立即塞紧瓶塞，开动循环泵，读取最大吸收值，根据标准曲线求出汞含量。 D.2.4标准曲线的绘制：分别吸取0.00，0.50，1.00，2.00，3.00，4.00，5.00ml汞标准使用液于汞反应瓶中，配成的标准系列为0.00，0.05，0.10，0.20，0.30，0.40，0.50μg汞，以1N硫酸溶液稀释到一定体积，加入2ml 30％氯化亚锡溶液，立即塞紧瓶塞，开动循环泵，读取最大吸收值。以吸收值为纵坐标，汞量（μg）为横坐标，绘制标准曲线，绘制时应减去空白值。
D.2.5计算
汞（Hg，μg/L）=读取汞量(μg)×吸收液总体积(ml)/[发样重量(g)×测定取试样溶液体积(ml)……………………(1）
D.2.6注意事项
a.石英器皿在使用前或测定后必须清洗。
b.测定时石英管出口及连接部位塞紧，避免漏气。
D.3 方法二
三酸混合消解法。
D.3.1仪器
a.测汞仪（F-732型）。
b.50ml汞发生管。
c.100ml三角瓶。
d.漏斗。
e.可调电炉。
D.3.2试剂
a.硝酸，优级纯。
b.硫酸，优级纯。
c.高氯酸，优级纯。
d.5％高锰酸钾溶液：称取5g优级纯高锰酸钾溶于100ml去离子水中。
e.10％盐酸羟胺溶液：称取分析纯盐酸羟胺10g溶于去离子水中，并稀释至100ml。
f.30％氯化亚锡溶液：同D.2.2.1。
g.汞标准溶液:同方法一。
D.3.3分析步骤
D.3.3.1样品消化：称取清洗过的发样50mg，放入100ml三角瓶中，同时做空白试验，加入硝酸5ml。放入一些小玻璃球，三角瓶放在电热板上加热5min，加硫酸5ml继续加热10min，再加高氯酸1ml加热5min取下，冷却后加入少量去离子水，滴加5％高锰酸钾呈紫红色，将此溶液洗入50ml汞发生管备用。
D.3.3.2样品测定：往消化液中加入10％盐酸羟胺0.25ml，使高锰酸钾的紫色消失，加入20％氯化亚锡5ml，立刻测定，读取测得值，从标准曲线上查出汞含量。
D.3.4标准曲线制作
取0.10μg/ml汞标准使用液0，0.1，0.3，1.0，1.2，1.5，2.0ml。分别置于50ml汞发生管中，加入少量去离子水，然后加入5ml硫酸，1滴高锰酸钾，用去离子水稀释到50ml，加入10％盐酸羟胺0.25ml，使高锰酸钾的紫色消失，加入5ml 20％氯化亚锡，进行测定。以测得值为纵坐标，汞含量为横坐标，制备标准曲线。
D.3.5 计算
总汞(μg/g)=查出的汞含量(μg)/样品重量(g)…………………………………(2)
D.3.6 注意事项
D.3.6.1 硝酸加入样品后,加热温度控制在130℃以下,使反应缓慢进行,加入硫酸、高氯酸后，消化温度控制在250℃左右，以二氧化硫白烟产生为消化终点，立刻取下，否则会造成汞损失。
D.3.6.2 注意玻璃容器对汞的吸收。所有的玻璃容器，特别是新用的玻璃容器，使用前用热高锰酸钾-硫酸溶液洗二次，再用去离子水冲洗干净。
为了便于利用数学方法进行煤炭资源洁净等级评价，需要对各评价指标进行分级。在上面建立的煤炭资源洁净等级评价指标体系中，将硫分和灰分两种宏量组分在国家标准的基础上分为五级；对于所考虑的17种微量元素，除了As，Cl等个别元素的分级有行业标准以外，其余元素并没有任何标准可参考，因此，在广泛收集现有测试数据的基础上采用数学统计方法进行分级，同样将它们分成五级。
1.统计方法
问题抽象：有离散数据集合X（x1，x2，…，xn），求该集合的一个划分覆盖，使得该划分中的每个子集中的元素数目在原集合的总元素中达到某个百分比。
算法总体思想：自由分割，其实现步骤为：
1）求取原集合中的最大元素xmax、最小元素xmin，将区间［xmin，xmax］进行等区间划分，区间数目的确定应该根据原集合中元素的数目来进行，这样获得每一个小区间的增量δ；
2）i=0，xs=xmin+i*δ（或xe=xmax-i*δ）
3）对区间［xs，xs+（i+1）*δ］（或［xe-（i+1）*δ，xe］），扫描原集合中所有数据，统计落在该区间中的元素的数目，计算占原集合中元素数目百分比，如果小于给定百分比，i=i+1，重复执行3）；否则转2）计算下一个区间。
2.分级方案
在对所有基础数据进行统计的基础上，计算获得相关有害微量元素的分级方案，如表9-8至表9-24。其中，对As和Cl的等级划分结果与煤炭行业标准MT/T803—1999 和MT/T597—1996是一致的。由此表明，采用数学统计方法划分煤中有害微量元素等级的结果是可以接受的。同理，在参考了煤中硫分和灰分等级划分国家标准的基础上，按五级划分获得的硫分和灰分的分级方案，见表9-25和表9-26。
表9-8 煤中砷含量分级方案（wB/10-6/）
表9-9 煤中铅含量分级方案（wB/10-6）
表9-10 煤中汞含量分级方案（wB/10-6）
表9-11 煤中镉含量分级方案 （wB/10-6）
表9-12 煤中铬含量分级方案 （wB/10-6）
表9-13 煤中硒含量分级方案 （wB/10-6）
表9-14 煤中钴含量分级方案 （wB/10-6）
表9-15 煤中镍含量分级方案 （wB/10-6）
表9-16 煤中锰含量分级方案 （wB/10-6）
表9-17 煤中铍含量分级方案 （wB/10-6）
表9-18 煤中锑含量分级方案 （wB/10-6）
表9-19 煤中铀含量分级方案 （wB/10-6）
表9-20 煤中氟含量分级方案 （wB/10-6）
表9-21 煤中氯含量分级方案 （wB/10-6）
表9-22 煤中钼含量分级方案 （wB/10-6）
表9-23 煤中钍含量分级方案 （wB/10-6）
表9-24 煤中溴含量分级方案 （wB/10-6）
表9-25 煤炭的灰分含量分级方案 （wB/10-6）
（据GB/T-212—2003修改）
表9-26 煤炭的硫分含量分级方案 （wB/10-6）
（据GB/T-214—1996修改）
